早年留学于日本法政大学，回国后，先后在上海公学和四川嘉定中学任教师和教务长。1913年7月至1917年11月任职于甘肃公立法政专门学校(兰州大学前身)。他学识渊博、治学严谨、身体力行，任职五年内对法专的建设贡献突出，并组织领导了甘肃的护法运动。
1912年9月，蔡大愚先生受聘赴甘肃兰州整顿甘肃公立法政学堂，1913年4月，蔡大愚被甘肃提学司正式任命为甘肃法政学堂校长兼教务主任，并负责将甘肃法政学堂改组为甘肃公立法政专门学校的事宜。蔡大愚主政甘肃法政学堂之时，正值辛亥革命后甘肃政局动荡之际，要把甘肃法政学堂改组为甘肃公立法政专门学校，从甘肃当时的实际情况看，开办高等教育的条件不甚具备，困难极大，主要是生源急缺、教师极少、校舍设备太差。但是，蔡大愚校长不畏困难，勇于任事，充分发挥他的卓越领导才能，满腔热情地为甘肃高等教育的建设做出突出贡献。
法政学堂原校址在城内西大街（今张掖路），地方狭小，房屋不多，无发展余地。蔡大愚实地考察后，建议“移校舍于贡院，以前农矿、巡警两学堂为校舍”，经省教育司核准实行。当时，新校址“房屋破烂，户牖残缺”，蔡大愚至现场“亲督修治，凡两阅月始蒇事”。与此同时，他着手招考、录取学生和招聘任课教师等工作。此次招生，在原有基础上增加了学科和学生数额，“分招政治经济本科、预科及法律别科各一班”，一些具有新思想、新知识的教师也陆续应聘来校任教，他们中有毕业于日本法政大学、早稻田大学者，也有毕业于北京、湖北等地法政学堂者。教育部规定必修的伦理学、政治学、国际法、宪法等基本课程得以开设齐全。蔡大愚先生在主持校务工作之余，还亲自讲授伦理学、经济法、国际法等课程。
蔡元培担任中华民国首任教育总长后公布的《专门学校令》中规定，法政专门学校以“教授高等学术，养成专门人才”为宗旨，培养政法专门人才。以此为根据，1913年9月法专建校初期，在蔡大愚的领导下，学校拟定了 《甘肃公立法政专门学校学则》。这是一个学校的基本文件，是学校教学管理的依据，对办学宗旨、招生条件、课程开设、修业年限、假期、休学退学等都做了详细的规定。
甘肃官立法政学堂改组为法政专门学校后，蔡大愚即将改组情况“呈请报部立案”。经过两年的建设发展，学校一应课程设置齐全，教学质量不断提高，学生皆能认真学习，校风整肃，学风严谨，在省内外产生了一定的影响。1915年9月，教育部对该校正式认可，定名为“甘肃公立法政专门学校”，并正式任命蔡大愚先生为校长。“经部正式认可，校长亦由部正式委任”。蔡大愚先生在法政学堂、法政专门学校任教务主任、校长前后将近五年时间（1913年2月-1917年11月），这段时间是兰州大学历史上一个重要的发展阶段，蔡大愚先生所做的贡献为学校以后进一步的发展奠定了坚实的基础。
蔡大愚不仅是一位教育家，还是一位民主革命家。1917年9月，孙中山毅然在广州成立护法政府，开展了轰轰烈烈的护法斗争。1917年秋，护法运动的消息从南方传到甘肃，在甘肃教育界任职的蔡大愚联络法政专门学校的赵学普、师世昌等发动兵变进行响应。经与马安良等再三商讨，定于11月7日起事，届时通电全国，驱逐北洋军阀在甘肃代理人张广建，欢迎孙中山北伐。但未及行动，事机泄露，旋即兵败，此时省督张广建，即对蔡大愚发出通缉令，蔡大愚见兰州不能再活动下去，后经河州艰苦地退回成都。
蔡大愚回成都后另起炉灶，四处奔走。民国八年四月，他将上海学生救国团与四川的学生爱国会合并，改组为四川爱国会。蔡大愚被选为会长，原上海学生救国团临时主席甘海澜选为交际主任，蔡大愚的堂弟蔡心如选为会计主任。
1919年，爆发了轰轰烈烈的五四爱国运动。蔡大愚在成都及时组建四川国民大会，连夜写出国民大会章程和申请，呈四川省会警察厅备案。组织会员上街演说，并提出警告；还筹办了四川民决报；蔡大愚在成都的一系列革命活动，都与孙中山先生有直接联系，1919年6月，孙中山还给蔡大愚回信予以鼓励。
抗战开始前后，蔡大愚离开了南京国民政府，返回成都。他是性格倔强的人，不愿意接受在国民政府中任职的同事、同学和学生的接济，后来竟至穷困潦倒，大约于1945年前后去世，墓地在成都南门外土桥乡。另有说法，蔡大愚1932年因病在上海去世。